Under a high pressure of helium, the volume change of amorphous silica is much smaller than expected from its elastic properties. This is due to helium insertion in the free volume of the glass network. Here, we report spectroscopic experiments using either helium or neon as penetrating pressurizing media and molecular simulation that indicate a relationship between the amount of gas adsorbed and the strain of the network. A generalized poromechanical approach, describing the elastic properties of microporous materials upon adsorption, is shown to successfully describe the physics of deformation of such silica glasses in which the free volume exists only at the sub-nanometer scale.

Energy decay plays a central role in a wide range of phenomena1,2,3, such as optical emission, nuclear fission, and dissipation in quantum systems. Energy decay is usually described as a system leaking energy irreversibly into an environmental bath. Here, we report on energy decay measurements in nanomechanical systems based on multilayer graphene that cannot be explained by the paradigm of a system directly coupled to a bath. As the energy of a vibrational mode freely decays, the rate of energy decay changes abruptly to a lower value. This finding can be explained by a model where the measured mode hybridizes with other modes of the resonator at high energy. Below a threshold energy, modes are decoupled, resulting in comparatively low decay rates and giant quality factors exceeding 1 million. Our work opens up new possibilities to manipulate vibrational states4,5,6,7, engineer hybrid states with mechanical modes at completely different frequencies, and to study the collective motion of this highly tunable system.

Light emission in polar group-III nitride quantum wells (QWs) optically pumped at densities significantly below the lasing threshold is usually interpreted in terms of excitons. Whereas thin GaN QWs with fast radiative lifetimes are employed in light-emitting devices, the excitons in thick QWs (typ. 7nm) are characterized by a non-zero dipole moment and long radiative lifetimes, due to the built-in electric field. These features result in many interesting properties of dipolar excitons: they can propagate over large distances and thus cool down to the lattice temperature before recombination, offering the possibility for studies of cold and dense gas of interacting bosons. In this context, two important issues must be addressed: the strength of the exciton-exciton interaction, and the excitonic Mott transition, that sets the maximum density of excitons. Combining spatially and time-resolved photoluminescence in different excitation geometries, we provide a set of experimental data showing that the emission linewidth is proportional to the emission energy in a wide range of carrier densities and temperatures. The proportionality coefficient is almost temperature independent. These results are compared to the existing data in various material systems and discussed in terms of the Mott transition and its criteria, exciton-exciton interaction and its possible contribution to the linewidth, as well as the role of disorder in the density-dependent emission spectra.

Nous étudions le comportement de gels, transitoires auto-assemblés et réticulés permanents, soumis à des contraintes mécaniques extrêmes. D'une part, nous étudions la déformation biaxiale de nappes libres produites par impact d'une goutte liquide (Newtonienne ou viscoélastique) ou d’une perle de gel polymère sur des surfaces solides dans des conditions de dissipation minimale, obtenues soit avec une petite cible solide, soit avec une surface répulsive. Lors de l'impact, la goutte ou perle est transformée en une nappe mince qui s’étend et se rétracte sous l’action de forces de rappel élastiques. Pour les fluides viscoélastiques avec un temps de relaxation plus petit que la durée de vie typique de la nappe, la dynamique de la nappe viscoélastique est similaire à d’un liquide visqueux Newtonien de même viscosité. L’expansion maximale de la nappe diminue avec la viscosité et est modélisée quantitativement en utilisant un bilan énergétique entre l'inertie, la tension superficielle et la dissipation du cisaillement visqueux sur la cible solide, qui peut être prise en compte en mesurant une vitesse effective de la nappe à temps court, en sortie de cible. Nous montrons en outre que la dissipation visqueuse peut être sensiblement éliminée en utilisant une surface solide sur la base d'un effet de Leidenfrost inverse. Les expériences effectuées à l'aide de perles élastiques de modules élastiques variables, de gouttes liquides de tensions superficielles variables et de gouttes viscoélastiques révèlent un comportement universel pour l’expansion maximale de la nappe avec la vitesse d'impact, avec une dynamique analogue à celle d'un système ressort-masse conventionnel. Nous montrons en outre que, pour les gouttes qui impactent une petite cible solide, une description similaire peut être utilisée une fois que la dissipation visqueuse est prise en compte en remplaçant la vitesse d'impact par la vitesse effective. Un autre comportement fascinant des fluides viscoélastiques est l’expansion hétérogène de la nappe associée à l’apparition de fissures, révélant la nature élastique du fluide viscoélastique. D’autre part, nous étudions la déformation uniaxiale et la facture de filaments de doubles réseaux transitoires en couplant rhéométrie extensionnelle et imagerie rapide des filaments étirés. Nous établissons un diagramme d'état qui délimite le régime de du filament, lorsqu'il est étiré à un taux supérieur à l'inverse du temps de relaxation du plus lent des deux réseaux. Nous démontrons quantitativement que les processus de dissipation ne sont pas pertinents dans nos conditions expérimentales et que, suivant la densité des nœuds dans les réseaux, la rupture se produit dans le régime élastique linéaire, ou non linéaire précédé d'une augmentation considérable de la viscosité extensionnelle. L'analyse des profils d'ouverture des fissures indique, pour des réseaux faiblement connectés, des écarts par rapport à une forme parabolique en pointe de fissure, caractéristique d’une fracture fragile en régime linéaire. Nous montrons une corrélation directe entre l'amplitude de la déviation de la forme parabolique et le caractère non linéaire de la déformation élastique.

Les matériaux nanocomposites obtenus par la dispersion de charges nanométriques dans un polymère ont de nombreuses applications industrielles à cause de l’amélioration des propriétés des matrices. La dispersion des charges pendant le procès de préparation des nanocomposites est déterminée par les interactions entre charges et avec le polymère. L’état final de dispersion impacte les propriétés structurales, dynamiques et mécaniques du matériau.Dans ce travail de thèse, nous proposons l’étude de nanocomposites produits par dispersion de billes de silice hydrophiles dans une matrice de polymère hydrophobe, i.e., styrene-butadiene (SB), couramment utilisé dans les pneumatiques. Nous avons notamment étudié l’impact des agents de recouvrement - des silanes réagissant avec la surface des charges – qui sont utilisés afin de promouvoir la compatibilité entre la silice et le SB.Dans un premier temps, nous avons étudié des matériaux composites industriels simplifiés obtenus par l’incorporation de silice hautement dispersible dans le SB. En couplant des expériences de diffusion des rayons-X aux petits angles (DXPA) avec de la microscopie, nous avons montré que : i) la présence d’un catalyseur (DPG) amplifie l’effet de l’agent de recouvrement; ii) l'augmentation de la quantité de silane favorise la réduction de la taille des agrégats de silice. De plus, un système modèle équivalent au système industriel simplifié a été développé, mais avec une silice colloïdale. Nous avons mis au point une nouvelle méthode pour modifier la surface des billes de silice en suspensions dans en mélange eau/éthanol. Ces nanoparticules sont ensuite stabilisées dans le même solvant utilisé pour la dissolution du SB, le MEK. Enfin, le composite modèle est obtenu par évaporation du solvant. La dispersion des billes de silice greffées a été étudiée en suspension (i.e., dans le mélange eau/éthanol et MEK) et dans le nanocomposite, en couplant DXPA avec des simulations de Monte-Carlo inverse. Nous avons montré que la qualité de la dispersion dépend du type de silane utilisé et qu’elle est transférée du solvant (MEK) au composite. De plus, l’impact des agents de recouvrement sur les propriétés dynamiques (relaxation α) du système modèle a été étudié par spectroscopie diélectrique, BDS. Nous avons découvert que les agents de recouvrement peuvent plastifier le SB pur, en induisant une baisse significative de la température de transition vitreuse. Dans les composites, la modification de l’état de surface des billes par l’agent de recouvrement n’altère pas la relaxation α. Cependant, la présence de molécules de silane libres dans la matrice polymère du nanocomposite peut également induire un effet de plastification.